了得網工業技術_鉀修飾鎂鋁水滑石富氫氣體中溫CO/CO2淨化研究

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《鉀修飾鎂鋁水滑石富氫氣體中溫CO/CO2淨化研究》從吸附劑、反應器、繫統和能效分析等多尺度完整描述了中溫變壓吸附吸附技術在含碳燃料的高純氫制取方面的應用基礎研究。本書可供高校動力工程及工程熱物理等專業的本科生、研究生以及相關領域的科研與教學工作者閱讀參考。

內容簡介

《鉀修飾鎂鋁水滑石富氫氣體中溫CO/CO2淨化研究》提出了一種基於靜態床的真實高壓吸附動力學測試方法，探討了鉀修飾鎂鋁水滑石在300~450 °C，0.1~2.0 MPa下的吸附動力學；使用原位表征手段揭示了鉀修飾鎂鋁水滑石的中溫CO2吸附機理。搭建了綜合考慮CO2吸附和WGS催化動力學、吸附塔的傳質、動量傳遞和動態邊界條件的復合繫統模型。為了實現連續的制氫過程，搭建兩段式中溫變壓吸附（ET-PSA）繫統，實現了H2回收率和H2純度的雙高。將ET-PSA繫統應用於整體煤氣化燃料電池繫統，估算得到淨化能耗為1.11~1.13 MJ/kg。

作者簡介

朱炫燦，
2010年9月考入清華大學能源與動力工程繫能源動力繫統及自動化專業，2014年7月本科畢業並獲得工學學士學位。
2014年9月免試進入清華大學能源與動力工程繫攻讀動力工程與工程熱物理專業博士，2019年7月博士畢業並獲得工學博士學位。
2019年7月就職上海交通大學機械與動力工程學院博士後至今。

第1章引言

1.1研究背景及意義

1.1.1化石燃料脫碳和制氫

1.1.2中溫CO/CO2淨化技術

1.1.3中溫CO/CO2淨化的工業應用

1.2國內外研究現狀

1.2.1固體CO2吸附劑綜述

1.2.2水滑石的合成和表征

1.2.3鉀修飾鎂鋁水滑石吸附模型

1.2.4鉀修飾鎂鋁水滑石吸附機理

1.2.5中溫吸附法CO/CO2淨化深度

1.2.6循環吸附/解吸工藝設計與優化

1.2.7繫統能耗分析

1.2.8存在的主要問題

1.3研究思路與研究內容

1.3.1研究思路

1.3.2研究內容

第2章鉀修飾鎂鋁水滑石高壓吸附動力學及建模

2.1概述

2.2靜態床高壓動力學測試方法

2.2.1容積標定

2.2.2吸附動力學測試與計算

2.2.3對溫度偏差的修正

2.2.4對CO2洩漏的修正

2.3高壓吸附動力學測試結果

2.3.1鉀修飾鎂鋁水滑石材料表征

2.3.2測試方法驗證

2.3.3吸附壓力和溫度的影響

2.3.4真空條件下解吸性能

2.3.5高壓循環穩定性

2.4高壓吸附動力學建模

2.4.1建模方法

2.4.2動力學模型的標定與驗證

2.4.3溫度和壓力的影響機制

2.5本章小結

第3章鉀修飾鎂鋁水滑石吸附機理及吸附劑優化

3.1概述

3.2材料合成和表征方法

3.2.1樣品合成方法

3.2.2材料表征方法

3.2.3CO2吸附性能評價方法

3.2.4CO2吸附機理原位測試方法

3.3K2CO3浸漬對鎂鋁水滑石CO2吸附的增強機理

3.3.1鉀修飾鎂鋁水滑石材料表征

3.3.2鉀修飾鎂鋁水滑石CO2吸附/解吸性能

3.3.3鉀修飾鎂鋁水滑石CO2吸附原位紅外表征

3.3.4K2CO3浸漬和Mg/Al值的協同機理

3.4有機溶劑洗滌法制備高性能水滑石吸附劑

3.4.1有機溶劑洗滌法

3.4.2AMOST對水滑石材料形貌的影響

3.4.3AMOST對CO2吸附性能的影響

3.5本章小結

第4章催化劑/吸附劑復合繫統單塔建模和驗證

4.1概述

4.2CO2吸附熱力學平衡濃度計算和降低

4.3吸附單塔CO2深度淨化分析

4.3.1固定床測試繫統

4.3.2基準工況下的淨化效率

4.3.3解吸條件的影響

4.3.4蒸汽解吸的影響

4.3.5高壓的影響

4.3.6CO/CO2深度淨化循環的設計

4.4復合單塔CO/CO2深度淨化分析

4.4.1實驗方法及參數定義

4.4.2基準工況下的淨化效率

4.4.3循環性能表征

4.4.4入口氣體CO濃度的影響

4.4.5入口氣體水氣比的影響

4.4.6單塔總壓和溫度的影響

4.4.7H2作為平衡氣時的淨化效率

4.5復合單塔建模

4.5.1建模方法

4.5.2CO，CO2和H2突破曲線擬合

4.5.3復合單塔軸向CO和CO2濃度分析

4.5.4有效CO2吸附量預測

4.6本章小結

第5章中溫變壓吸附(ETPSA)繫統建模

5.1本章引論

5.2雙塔ETPSA建模及用於脫碳氣中溫CO/CO2淨化

5.2.1建模方法及參數定義

5.2.2基準工況下的淨化效率

5.2.3操作參數的影響

5.2.4ETPSA優化運行區域

5.3兩段ETPSA建模及用於變換氣中溫CO/CO2淨化

5.3.1建模方法

5.3.2段8塔ETPSA淨化效率

5.3.3第二段2塔ETPSA淨化效率

5.3.4兩段ETPSA淨化效率

5.4本章小結

第6章中溫CO/CO2淨化能耗分析和工藝優化

6.1本章引論

6.2IGFC繫統建模及參數定義

6.3采用Selexol法的IGFC繫統

6.3.1IGFC_Selexol繫統建模

6.3.2Selexol法淨化能耗計算

6.4采用ETPSA法的IGFC繫統

6.4.1IGFC_ETPSA繫統建模

6.4.2ETPSA法淨化能耗計算

6.4.3參數優化對ETPSA淨化能耗的影響

6.5本章小結

第7章總結與展望

7.1總結

7.2創新點

7.3展望

參考文獻

附錄A第3章補充圖表

附錄B第5章補充圖表

附錄CIGFC繫統建模細節

在學期間發表的學術論文與研究成果

致謝

前言

導師序言
隨著全世界不斷增長的能源需求和環境壓力，使用更加清潔高效的能源繫統替代當前以化石燃料燃燒為主要能量來源的能源繫統已經迫在眉睫。結合H2作為能量載體和燃料電池作為的新興技術有望改進當前的能源繫統格局。對於以碳氫燃料作為原料的燃料電池繫統，分離CO/CO2的能耗減少了制氫效率並加速了煤的消耗。朱炫燦的博士學位論文針對整體煤氣化氫燃料電池能源繫統中有關高純氫的制取，提出了基於水氣變換（WGS）催化劑和中溫CO2吸附劑耦合的中溫變壓吸附（ETPSA）技術，避免了CO/CO2淨化過程中原料氣的顯熱損失和熱再生能耗，並可以通過蒸汽衝洗和蒸汽清洗的引入實現淨化繫統的高H2純度和高H2回收率。
值得一提的是，該博士學位論文涉及很多前沿的基礎研究設備和繫統，作者已經在實驗分析測試儀器（靜態床吸附動力學測試繫統，TGA/DSC，氣相色譜儀，拉曼，XRD，FTIR）的使用和分析方面積累得較為深入，並能夠熟練掌握模擬分析方法（gPRMOS，Aspen Plus），這證明作者已經具備扎實的科學研究基礎和技能。
本書選題定位恰當，思路較為新穎，理論與實驗能夠很好地相互印證，實驗結果可信，實驗工作量大。論文撰寫條理清晰，語言流暢，經評審專家評議認為是一篇優秀的博士學位論文。

論文主要工作包括： ①提出了一種測試真實高壓吸附動力學的方法，通過實驗研究建立了鉀修飾鎂鋁水滑石KMG30在300~450℃，0.1~2.0 MPa時的高壓非平衡動力學模型； ②明確了不同種類鉀修飾鎂鋁水滑石的CO2吸附機理，發現KMG30表面吸附位點的異質性，使用有機溶劑洗滌法（AMOST）使得鉀修飾鎂鋁水滑石穩定吸附量提升22.9%； ③搭建了耦合高溫WGS催化劑和KMG30吸附劑的復合單塔，提出了通過調整操作工況對殘餘CO濃度進行控制的思路； ④搭建了一段和兩段ETPSA分別用於兩類富氫氣體（脫碳氣和高溫變換氣）的CO/CO2淨化，實現了產品氣的高純度（大於99.999%）和高回收率（大於95%）； ⑤建立了ETPSA和傳統淨化方式的定量對比標準。具有回流結構的ETPSA繫統的淨化能耗相比傳統的溶劑吸收法降低了35.1%~36.2%。該研究工作的選題為清潔能源熱點領域，作者對國內外發展動向調研充分、把握準確，文獻綜述較為全面地反映了領域的現狀、特點和不足。作者基礎知識扎實、創新性強，在傳統工程熱物理研究基礎上，通過向材料和化工領域的拓展，準確揭示了研究對像的微觀機理，並在宏觀繫統的實驗和模擬中獲得了良好的效果。

該博士學位論文的主要創新點如下： ①提出了一種用於吸附劑高溫、高壓吸附/解吸動力學的標定、測量和修正方法，建立了適用於水滑石類中溫CO2吸附劑的高壓動力學模型。②明確了K2CO3和Mg/Al值對於調控鉀修飾鎂鋁水滑石中溫CO2吸附特性的機理，使用有機溶劑洗滌法將吸附量提升了22.9%。③提出了基於中溫變壓吸附的兩段式富氫氣體CO/CO2淨化工藝。通過引入水蒸氣高壓衝洗和低壓清洗實現了高H2純度（99.9994%）和高H2回收率（97.51%），獲得了氣體淨化能耗的定量評估方法。以上創新研究成果已在Applied Energy、International Journal of Hydrogen Energy、Energy, Chemical Engineering Journal等重要學術期刊發表，並以此研究成果在Progress in Energy and Combustion Science發表了研究綜述Recent advances in elevatedtemperature pressure swing adsorption for carbon capture and hydrogen production。
值得一提的是，該博士學位論文涉及很多前沿的基礎研究設備和繫統，作者已經在實驗分析測試儀器（靜態床吸附動力學測試繫統，TGA/DSC，氣相色譜儀，拉曼，XRD，FTIR）的使用和分析方面積累得較為深入，並能夠熟練掌握模擬分析方法（gPRMOS，Aspen Plus），這證明作者已經具備扎實的科學研究基礎和技能。
本書選題定位恰當，思路較為新穎，理論與實驗能夠很好地相互印證，實驗結果可信，實驗工作量大。論文撰寫條理清晰，語言流暢，經評審專家評議認為是一篇優秀的博士學位論文。

蔡寧生史翊翔
清華大學能源與動力工程繫

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