莫友芝在文學上的成就主要表現在詩詞方面。他的詩生前身後都有不少人稱譽。鄭珍言其詩似“東野、後山”，與韓愈、蘇軾也僅有一間之隔（《郘亭詩鈔》序）；黃統認為其詩似李商隱、黃庭堅、陳師道，已造杜甫、韓愈門庭（《郘亭詩鈔》序）；翁同書認為其詩“不尚流美”、“風骨高而性情出”（《郘亭詩鈔》序）；徐子苓認為其詩“肇原韓、孟之間，氣體卻自衝粹”（《郘亭詩鈔》跋）；汪士鐸認為其詩“如秋霄警鶴，漢苑鳴蜩，風露淒清，知為不食人間煙火者。又如五丁開山，斧險鑿崖，絕無一寸平土，真可藥袁、蔣之性靈，起鐘、譚之廢疾”（《莫郘亭遺詩》跋）……大要皆指向莫友芝詩思、詩境、詩語之精嚴不苟。今觀莫詩，如“栗尾勞清餉，鋒心謝妙書”（《簡夢湘觀察兼致張楊園先生書》）、“石竹迂通徑，岩花淡拂樓”（《小晴出遊》）、“徑兼朱果爛，垣枕綠苔荒”（《苦雨》）、“午日魚開鑰，秋風馬脫銜”（《西齋》其二）、“夜潮舂客魂，夢醒猶惘惘”（《羊崖關》）等精於煉思、煉境、煉字之例不勝枚舉，頗可見其詩思、詩境、詩語之生新不俗。翁同書認為莫詩不俗的原因在於“子偲天性惇樸，家多藏書，而又能善讀之，以蘊蓄為辭章，故能遠去塵俗，不失涪翁質厚為本家法”（《郘亭詩鈔》序），即其詩學成就建立在深厚學養之上，此亦為當時通識，諸家皆將莫詩視為“學人之詩”，或將之視為晚清“宋詩派”的主要成員。陳衍《石遺室詩話》雲：“鄭、莫並稱，而子偲學人之詩，長於考證，與子尹有迥不相同者，如《蘆酒詩》後記一二千言，《遵亂紀事》廿餘首，《哭杜杏東》亦有記千百言附後，皆有注，可稱詩史。”又雲：“道咸以來，何子貞紹基、祁春圃寯藻、魏默深源、曾滌生國藩、歐陽磵東輅、鄭子尹珍、莫子偲友芝諸老，始喜言宋詩。”此亦為有識之見。然莫詩對於山水的深摹細描，又上接韋、柳而遠蹤二謝，非宋詩所能牢籠。《貴州通志·莫友芝傳》雲其詩：“早歲刻意二謝，中間希蹤韋、柳，晚乃蒼勁古秀，由宋人以遠希杜陵。”就山水詩而言，所評近之。就詩歌體裁而言，莫詩實富於變化：“律詩勝於古體；而七律之出入黃、陸，又勝五律；五古之骎驟杜、韓，又勝七古；絕句則全是宋派，意所不屬故耳。”（鄭珍《郘亭詩鈔題識》）莫詩亦有過於追求新奇精嚴，而致板澀枯槁之弊，鄭珍評莫詩：“惟用思太深，避常過甚，筆墨之痕，時有未化。……郘亭與柏容平時論此事每推我，平心自揣，實纔不逮兩君，隻粗服亂頭，自任其性，似稍稍不無一得者。”（《郘亭詩鈔題識》）然而莫詩雖不及鄭珍詩歌騰躍自然，“而樸屬微至，洗盡腥腴，亦偏師之雄矣”（錢仲聯《夢苕盦詩話》）。

莫友芝詞，其生前藏拙不肯付梓。後朱孝臧得其鈔本，激賞之，譽為“高健之骨、古艷之神，幾合東坡、東山為一手。國初諸家俱無從望其肩背，無論後來矣”。民國凌惕安收入《黔南叢書》第四集中，但一直未能引起重視，近年來莫詞始為學界關注，並給予較高評價。細觀莫詞，寫戀情之纏綿，寫親情之真摯，寫本意之體帖，寫黔中風情之清新，寫贈答寄懷之遙深，皆的然名家。劉揚忠雲莫詞是“心緒文學”的一個範本（《莫友芝〈影山詞〉簡論》，《華南師範大學學報》2011年第5期），莫立民謂其“當得起晚清名詞人的稱呼”（《近代詞史》，人民文學出版社2010年版），詞史中當為莫友芝留一席之地。

莫友芝的學術成就，主要體現在音韻訓詁、版本目錄和地方文獻三個方面。音韻訓詁方面，莫友芝的《唐寫本說文木部箋異》以唐人寫本《說文》木部殘篇一百八十文，校孫刻大徐本、祁刻小徐本，足補正者將及百條，且不僅校異同，亦辨源流、校是非，從中可窺由上古到中古之語音變化，在說文學史上應有重要位置。他的《韻學源流》在音韻學史上亦具重要意義。陳振寰《韻學源流評注》（貴州人民出版社1988年版）評價雲：“它是部‘理明事簡’的漢語音韻學史……對普及音韻和音韻學史知識，起到了積極作用。”“它先明確地分古韻研究、今韻研究、反切研究三方面闡述韻學史，對後世音韻學和音韻史的編撰，有一定的影響。”“它在不少地方以提煉舊說和綜合評點的方式，提出了自己較有價值的見解。”莫友芝對水書文字也有所研究，其《黔詩紀略》卷九《紅崖》序雲：“吾獨山土著有水家一種，其師師相傳，有醫、歷二書，雲自三代。舍弟祥芝曾錄得其《六十納音》一篇……且雲其初本皆從竹簡過錄，其讀迥與今異而多合古音，核其字畫，疑斯籀前簡古文也。”水書繫水族人民的百科全書，已被列入中國首批非物質文化遺產名錄，莫友芝算得上是較早研究水書文字的學者。

版本目錄方面，莫友芝不僅校勘刻成《張楊園先生集》、《中庸集解》、胡注《資治通鋻》等，且傳世有《持靜齋書目》、《持靜齋藏書記要》舊本書經眼錄》、《郘亭書畫經眼錄》、《郘亭知見傳本書目》等多種目錄學著述，對考察古籍源流、版本、存佚、流通、優劣皆具重要參考價值。尤其是《郘亭知見傳本書目》，彙南北圖書目錄之長，簡注諸書傳世不同版本，各目之注又時見“辨章學術、考鏡源流”之語，向得賞鋻家珍愛，雖未足與邵懿辰《四庫簡明目錄標注》相頡頏，然亦不失為一代名著。

地方文獻方面，莫友芝可謂黔省文化保存與傳播的功勛之臣。其與鄭珍合撰的《遵義府志》，“博采漢唐以來圖書地志、荒經野史，披榛剔陋，援證精確，體例矜嚴，成書四十八卷。時人以配《水經注》、《華陽國志》”（黎庶昌《莫征君別傳》）。梁啟超甚至譽為“府志中”（《中國近三百年學術史》）。其編輯完成的《黔詩紀略》三十三卷，網羅明代二百多位貴州詩人，詩二千餘首，“因詩存人，亦因人存詩；旁征事實，各繫以傳，而大要以年為次。無詩而事實可傳、文字有關暨山川可考者，相因附見，按以證之。國朝人文字足備掌故者，間附錄焉”（莫繩孫《黔詩紀略》卷首題記）。貴州文獻始燦然可述，堪稱貴州歷史文化之瑰寶。

莫友芝的學術特點，可以博聞、綜理、獨斷六字目之。其平生好交遊，足跡遍南北，知交滿天下，故能博聞廣識；其學術以綜合整理前人為主，如《韻學源流》、《記周景王大泉》、《記王少伯龍標詩》、《河圖洛書俱不可考說》等，大半文字均轉述概括自前人著述，鄭珍謂“其讀書，謹守大師家法，不少越尺寸”（《郘亭詩鈔》序）。但莫氏絕非“兩腳書櫥”，而是每能於比較中見出對像之特點與價值（可參前引陳振寰評《韻學源流》之語），李鴻裔曾回憶咸豐十年與莫友芝京師相聚的情形雲：“吾一日發興為長句，仿玉溪偶成轉韻七十二句，性龍、碧湄以為似高、岑。偲老奮髯曰，此詩風格纔調在太白《魯郡堯祠》間，作者意中之玉溪，評者目中之高、岑，皆浪說耳。至今思之，如在目前。”（莫友芝咸豐十年七月四日致潘祖蔭信末所附李鴻裔跋）此真可謂獨斷之學，然亦得其博聞之助也。

莫友芝的書法成就，當時已有美譽。黎庶昌謂其“真行篆隸，蘊藉樸茂，極書家之能事”（《蓴齋偶筆》）。莫祥芝謂其“尤善書，篆隸楷行皆能力追古人而運以己意，足跡所至，人爭求之，得者以為幸。近年自謂楷書更有心得雲”（《郘亭先生行述》）。舊山樓主人趙宗建至以常臨莫氏法書自遣。後人評價愈高。《清史稿》本傳謂其“真行篆隸書不類唐以後人，世爭寶貴”。沙孟海謂：“學鄧石如的，莫友芝好，趙之謙、吳熙載其次。”（《近三百年書學》）張舜徽謂：“咸同間之能書者，自以莫郘亭為一大家。真行篆隸，兼擅其長，而篆隸尤有名。下筆輒剛健有勢，知其沉潛於古者深也。”（《愛晚廬隨筆》）而馬宗霍評價較為平允：“郘亭篆隸，皆古拙有金石氣，不以姿致取容，雖器宇稍隘，固狷者之美也。”要之，莫氏無愧為晚清一大書家。