了得網工業技術_催化裂化煙氣硫轉移劑的制備及其性能

內容簡介

《催化裂化煙氣硫轉移劑的制備及其性能》重點介紹了催化裂化煙氣硫轉移劑的組成與性能；針對硫氧化物帶來的問題，設計和制備一繫列硫轉移劑；繫統地研究其結構與性能，為催化裂化硫轉移劑的制備和應用提供理論指導與實踐基礎。
《催化裂化煙氣硫轉移劑的制備及其性能》可供高等學校相關專業的學生作為教學用書或參考書，也可作為從事相關專業研究人員的參考書。

第1章催化裂化硫轉移劑概述 1
1.1 催化裂化中SOx的控制技術 2
1.1.1 原油加氫脫硫技術 2
1.1.2 煙氣洗滌脫硫技術 2
1.1.3 硫轉移劑技術 4
1.2 硫轉移劑材料及其技術發展 4
1.2.1 硫轉移劑的作用原理及其基本性能 4
1.2.2 硫轉移劑的基礎研究 6
1.2.3 硫轉移劑的應用情況 8
第2章硫轉移劑的組成與性能的關繫 12
2.1 不同氧化活性成分硫轉移劑的組成與性能的關繫 12
2.1.1 制備不同氧化活性成分的硫轉移劑 12
2.1.2 硫轉移劑的活性評價 13
2.1.3 硫轉移劑的TGDTA分析 16

第1章  催化裂化硫轉移劑概述    1
1.1  催化裂化中SOx的控制技術    2
1.1.1  原油加氫脫硫技術    2
1.1.2  煙氣洗滌脫硫技術    2
1.1.3  硫轉移劑技術    4
1.2  硫轉移劑材料及其技術發展    4
1.2.1  硫轉移劑的作用原理及其基本性能    4
1.2.2  硫轉移劑的基礎研究    6
1.2.3  硫轉移劑的應用情況    8
第2章  硫轉移劑的組成與性能的關繫    12
2.1  不同氧化活性成分硫轉移劑的組成與性能的關繫    12
2.1.1  制備不同氧化活性成分的硫轉移劑    12
2.1.2  硫轉移劑的活性評價    13
2.1.3  硫轉移劑的TGDTA分析    16
2.2  鎂鋁鐵型硫轉移劑的組成與性能的關繫    18
2.2.1  硫轉移劑的活性評價    18
2.2.2  一氧化碳對脫硫的影響    23
2.3  錳鋁型硫轉移劑的組成與性能的關繫    24
2.3.1  硫轉移劑的物化性能分析    25
2.3.2  不同金屬氧化物對硫轉移劑性能的影響    27
2.3.3  不同金屬比例的硫轉移劑對脫硫的影響    27
2.3.4  一氧化碳對脫硫的影響    29
2.4  鎂錳型硫轉移劑的組成與性能的關繫    29
2.4.1  鎂錳尖晶石的制備    30
2.4.2  鎂錳型硫轉移劑的XRD分析    30
2.4.3  鎂錳型硫轉移劑的活性評價    32
2.4.4  鎂錳型硫轉移劑的SEM分析    33
2.4.5  鎂錳型硫轉移劑的XPS分析    33

第3章  類水滑石型硫轉移劑的制備及其硫轉移性能    36
3.1  不同錳含量對硫轉移劑性能的影響    36
3.1.1  硫轉移劑的XRD分析    36
3.1.2  硫轉移劑的TGDTA分析    38
3.1.3  硫轉移劑的活性評價    39
3.2  不附加劑對硫轉移劑性能的影響    40
3.2.1  硫轉移劑的XRD分析    40
3.2.2  硫轉移劑的TGDTA分析    42
3.2.3  硫轉移劑的氮氣吸附脫附分析    43
3.2.4  硫轉移劑的活性評價    44
3.3  類水滑石層間陰離子對其復合氧化物脫硫性能的影響    45
3.3.1  硫轉移劑的XRD分析    45
3.3.2  硫轉移劑的FTIR分析    46
3.3.3  硫轉移劑的氮氣吸附脫附分析    47
3.3.4  硫轉移劑的SEM分析    48
3.3.5  硫轉移劑的活性評價    49
第4章  比表面積對硫轉移劑性能的影響    52
4.1  反相微乳液法制備硫轉移劑    52
4.2  反相微乳液不同比例對硫轉移劑性能的影響    53
4.2.1  硫轉移劑的活性評價    53
4.2.2  失活硫轉移劑的TGDTA分析    56
4.3  前驅體熱穩定性對硫轉移劑性能的影響    58
4.3.1  硫轉移劑的氮氣吸附脫附分析    58
4.3.2  硫轉移劑的XRD分析    60
4.3.3  硫轉移劑的TEM分析    61
4.3.4  硫轉移劑的活性評價    61
4.3.5  失活硫轉移劑的TGDTA分析    64
4.3.6  抽濾洗滌時間對硫轉移劑性能的影響    67
4.4  不同表面活性劑對硫轉移劑性能的影響    67
4.4.1  PEG1000對硫轉移劑性能的影響    69
4.4.2  PEG1000對不同硫轉移劑性能的影響    72
4.4.3  硫轉移劑的SO2TPD分析    73
4.4.4  硫轉移劑的氫氣TPR分析    74
4.5  不同干燥方法對硫轉移劑性能的影響    75
4.5.1  電熱鼓風干燥    75
4.5.2  真空冷凍干燥    77

第5章  脈衝法對硫轉移劑還原反應機理的探索    82
5.1  噴霧干燥工藝制備的硫轉移劑    82
5.1.1  硫轉移劑的制備    82
5.1.2  硫轉移劑的物化性能    82
5.1.3  硫轉移劑的SO2TPD分析    84
5.2  脈衝法還原機理的探索    85
5.2.1  脈衝試驗裝置    85
5.2.2  氫氣脈衝試驗    86
5.2.3  干氣脈衝試驗    89
5.2.4  丙烷脈衝試驗    90
5.2.5  氫氣熱重法還原性能探索    91
第6章  硫氧化物在金屬晶面的吸附模擬    94
6.1  晶體模型和計算方法    94
6.1.1  晶體模型    94
6.1.2  力場參數及計算方法    95
6.2  單組分吸附質在金屬晶面的吸附模擬    95
6.2.1  吸附位    95
6.2.2  微觀吸附構型    97
6.2.3  吸附能    98
6.3  混合吸附質在金屬晶面的吸附模擬    100
6.3.1  吸附位    100
6.3.2  吸附能    101
參考文獻    102

前言

隨著各國工業的快速發展，環境污染問題日益突出，其中硫氧化物是當今世界環境污染的主要有害氣體之一。對於煉油廠而言，流化催化裂化（fluid catalytic cracking，FCC）再生煙氣中的硫氧化物與其中的水蒸氣作用後，增加了對再生器及其他設備的腐蝕，並且排放到空氣中的硫氧化物會造成酸雨，對人體及生態產生巨大的影響。近年來，隨著催化裂化加工原料中硫含量的提高和環保法規對污染物排放的嚴格限制，降低催化裂化再生煙氣中SO2的排放問題備受關注。其中添加2%-3%的尖晶石體繫的催化裂化煙氣硫轉移劑（簡稱“硫轉移劑”）是為經濟且有效的手段，但由於尖晶石存在偏堿性、氧化活性組分價格昂貴、還原性能不佳等問題，影響了反應的轉化深度、產物分布及企業的經濟效益。因此，在保證對主催化劑影響較小的情況下，適當添加硫轉移劑，能有效降低SO2的排放量。
本書主要從兩個方面開展研究：一是增強硫轉移劑的氧化能力，使SO2氧化成SO3更加迅速，初步探索了新型經濟的硫轉移劑的組成及性能；二是提高硫轉移劑的還原性能，並分析還原性氣體與還原產物之間的關繫。

隨著各國工業的快速發展，環境污染問題日益突出，其中硫氧化物是當今世界環境污染的主要有害氣體之一。對於煉油廠而言，流化催化裂化（fluid catalytic cracking，FCC）再生煙氣中的硫氧化物與其中的水蒸氣作用後，增加了對再生器及其他設備的腐蝕，並且排放到空氣中的硫氧化物會造成酸雨，對人體及生態產生巨大的影響。近年來，隨著催化裂化加工原料中硫含量的提高和環保法規對污染物排放的嚴格限制，降低催化裂化再生煙氣中SO2的排放問題備受關注。其中添加2%-3%的尖晶石體繫的催化裂化煙氣硫轉移劑（簡稱“硫轉移劑”）是為經濟且有效的手段，但由於尖晶石存在偏堿性、氧化活性組分價格昂貴、還原性能不佳等問題，影響了反應的轉化深度、產物分布及企業的經濟效益。因此，在保證對主催化劑影響較小的情況下，適當添加硫轉移劑，能有效降低SO2的排放量。
本書主要從兩個方面開展研究：一是增強硫轉移劑的氧化能力，使SO2氧化成SO3更加迅速，初步探索了新型經濟的硫轉移劑的組成及性能；二是提高硫轉移劑的還原性能，並分析還原性氣體與還原產物之間的關繫。
本書將探討酸膠溶法制備的不同氧化活性組分硫轉移劑的組成及性能；考察錳對鎂、鋁、鐵型尖晶石的硫轉移性能的影響；對酸膠溶法制備的混合氧化物類硫轉移劑，探索該新型硫轉移劑的結構與性能的關繫；探討一氧化碳對氧化吸附的影響。研究結果表明：銅是較好的脫硫活性組分；一氧化碳存在時，硫轉移劑吸附SO2的活性沒有明顯降低，其還原性能不明顯。
增強硫轉移劑的脫硫能力，不僅要考慮經濟高效的氧化活性組分對脫硫性能的影響，也應該考慮硫轉移劑的比表面積和孔結構的影響。本書通過考察制備方法及完善制備條件，增大比表面積，來促進SO2和表面活性位的接觸，改善硫轉移劑的氧化吸附性能和還原脫附性能。研究結果表明，較大的比表面積及合適的孔體積，脫硫效果較好。
為了研究硫轉移劑中硫酸鹽物種的還原產物與表面結構的關繫，本書研究在組合式脈衝還原裝置上，進行硫轉移劑的脈衝還原反應，原位檢測還原產物，對比分析還原性氣體與還原產物之間的關繫；完善了巴塔恰裡亞（Bhattacharyya）等人提出的氧化反應機理，在此基礎上推斷出了新的還原反應機理；並綜合考慮硫化氫和S02的信號強度及還原溫度，進而明確實驗選取的3種還原氣體還原能力的差別。
本書將研究采用巨正則蒙特卡羅（grandcanonical Monte Carlo，GCMC）方法建立吸附模型，模擬計算SO2、SO3在不同金屬表面的吸附位、吸附微觀構型及能量結構等性質。從計算結果看，單組分SO2在MgO（200）晶面的吸附性能更強，主要吸附在鎂原子晶面附近；SO3主要吸附在鋁原子晶面附近。混合組分中SO2對SO3在MgO（200）表面的吸附位具有很大的影響，SO3與MgO（200）晶面的間距變小。

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