了得網工業技術_電化學叢書--固態電化學

編輯推薦

1.《固態電化學》屬“十二五”國家重點圖書、國家科學技術學術著作出版基金資助出版。2.《固態電化學》作者在該學科領域成績突出，碩果累累。本書首次全面繫統地闡述了固態電化學原理、方法及其在化學電源體繫的應用，學術價值高，指導意義強。3.《固態電化學》除了介紹有關固態電化學的基礎知識體繫應用外，還在材料結構分析，材料的電子/離子輸運過程及其材料的模擬計算分析等頗費筆墨，相信對於化學類研究生補充相關的基礎理論知識定有幫助。

內容簡介

固態電化學學科是一門新興的交叉學科，它主要關注固體中電化學反應過程及其相關材料構效關繫。本書主要介紹固態電化學所涉及的物理、化學與材料相關的基礎理論知識，實驗研究方法，體繫應用及其今後發展趨勢。全書共分為12章，內容包括固態電極/電解質材料合成方法（包括相關的實驗方法和技術）、固態材料結構分析、固態材料中的缺陷化學、固態電子結構與電子電導、固態離子輸運過程及其特性、無機離子導體材料、聚合物電解質、離子嵌入脫出反應、氧離子導體及混合導體、材料物理與化學性質的計算機模擬、固態電化學研究方法（包括一些新型的表征技術等）。本書可供相關學科科研與技術研發的科研工作者與工程技術人員參考，也可作為高校化學、物理、材料、化工、能源、環境等學科本科生或研究生的教學參考書。

作者簡介

楊勇，教授/博導，主要研究方向為能源電化學，材料物理化學與表面物理化學。近年研究工作主要側重在研究新型鋰離子電池電極材料及其表面性能、納米半導體與納米電極材料、復合聚合物電解質材料及其電極/電解質固/固界面性能的研究。目前主持在研承擔國家973計劃課題及國防973子專題等多項科研項目。

第1章緒論

參考文獻6

第2章固態電極/電解質材料制備方法與技術

2.1氣相制備法8

2.1.1化學氣相沉積法8

2.1.2磁控濺射法12

2.1.3原子層沉積法14

第1章緒論

參考文獻6

第2章固態電極/電解質材料制備方法與技術

2.1氣相制備法8

2.1.1化學氣相沉積法8

2.1.2磁控濺射法12

2.1.3原子層沉積法14

2.2液相制備法16

2.2.1溶膠凝膠法16

2.2.2水熱/溶劑熱合成法20

2.2.3共沉澱法23

2.2.4熔鹽生長法25

2.3固相制備法26

2.3.1粉末固相法26

2.3.2燃燒法27

2.3.3機械合金法28

2.4球形顆粒制備方法29

2.4.1絡合沉澱生長法30

2.4.2噴霧干燥造粒法31

2.5相關實驗技術33

2.5.1高溫技術33

2.5.2氣氛控制34

2.5.3分離與純化技術35

參考文獻36

第3章固態材料結構基礎

3.1晶體的對稱38

3.1.1對稱要素39

3.1.2對稱要素組合定理和點群、空間群42

3.1.3晶體定向和符號46

3.1.4空間格子48

3.2晶體化學51

3.2.1化學鍵51

3.2.2緊密堆積原理53

3.2.3鮑林法則54

3.2.4常見結構現像55

3.2.5晶體場理論57

3.3晶體結構60

3.3.1典型晶體結構60

3.3.2常見鋰電池材料相關晶體結構78

3.4X射線衍射技術86

3.4.1連續X射線和特征X射線86

3.4.2X射線衍射波長的選擇92

3.4.3倒易格子和反射球96

3.4.4影響X射線衍射強度的各種因素98

3.5結構表征101

3.5.1X射線物相分析101

3.5.2粉末衍射圖譜的指標化102

3.5.3空間群的確定106

3.5.4粉末X射線衍射法晶體結構的測定110

3.5.5CIF數據文件113

參考文獻116

第4章缺陷化學基礎及其應用

4.1引言118

4.1.1缺陷形成能118

4.1.2缺陷的分類119

4.2點缺陷的分類和表示方法120

4.2.1本征缺陷120

4.2.2非本征缺陷（雜質缺陷）121

4.2.3非化學計量缺陷122

4.2.4缺陷締合與缺陷簇122

4.3點缺陷的表示方法123

4.3.1克羅格-明克符號123

4.3.2缺陷反應式的書寫原則124

4.4固溶體及補償機制125

4.4.1離子補償機制126

4.4.2電子補償機制128

4.5缺陷濃度的影響因素（分壓、摻雜等）130

4.5.1缺陷的形成與平衡130

4.5.2本征缺陷的缺陷反應與平衡130

4.5.3摻雜對缺陷濃度的影響131

4.5.4分壓對缺陷濃度的影響132

4.6缺陷表征方法133

4.6.1X射線粉末衍射（XRD）134

4.6.2密度測量135

4.6.3熱分析技術（DTA/DSC）136

4.6.4電子自旋共振136

4.6.5電子顯微技術137

4.7電化學相關材料中缺陷結構的分析實例138

4.7.1LiFePO4正極材料的缺陷化學138

4.7.2FePO4的缺陷化學139

參考文獻140

第5章固態電子結構和電子電導基礎

5.1能帶的概念141

5.2金屬、半導體、絕緣體、半金屬、half-metal144

5.3材料中原子的相互作用力、雜化軌道145

5.4電子有效質量、電子狀態密度149

5.5費米能級、費米分布函數151

5.6Jahn-Teller效應152

5.7電極材料中電子電導的經典理論153

5.8玻爾茲曼方程和金屬電導155

5.9納米材料的特性、非晶體、玻璃碳156

5.10表面電子態和界面態158

5.11鐵磁性、反鐵磁性和亞鐵磁性159

5.12典型鋰離子電池正極材料的電子結構160

5.12.1LiCoO2(R3-m)材料161

5.12.2LiMn2O4(Fd3-m)材料163

5.12.3LiFePO4(Pnma)材料165

5.12.4Li2FeSiO4(空間群P21/n)材料167

5.13典型鋰離子電池正極材料的電導169

參考文獻171

第6章固態離子輸運過程及其特性

6.1擴散的概念——布朗運動與擴散173

6.2描述擴散的理論模型Fick定律174

6.3固體中原子/離子擴散過程的基本分析176

6.4固體中離子擴散的機制178

6.5擴散的類型及特點180

6.6復雜體繫及界面體繫的離子擴散特征182

6.7電子電導與離子電導的特性與區分185

6.8固體中原子/離子擴散的相關因子186

6.9離子擴散過程的影響因素(溫度及壓力的影響)188

6.10外場作用下離子的擴散過程189

6.11固態離子擴散特性及其應用193

6.12離子擴散繫數的測定與研究方法194

6.12.1示蹤原子法195

6.12.2同位素標記——二次離子質譜法196

6.12.3核磁共振技術196

6.12.4直流法測定電導率及離子擴散繫數200

6.12.5交流阻抗方法202

6.13固態材料中離子電化學擴散繫數的測定204

參考文獻206

第7章無機固體電解質材料及其應用

7.1無機固體Li 導體208

7.1.1LISICON型固體電解質209

7.1.2NASICION型固體電解質209

7.1.3鈣鈦礦型固體電解質211

7.1.4石榴石型固體電解質213

7.1.5硫化物固體電解質218

7.1.6其它類型的固體電解質221

7.2鈉離子導體材料222

7.2.1β-氧化鋁222

7.2.2NASICON材料224

7.2.3應用225

7.3無機質子導體材料229

7.3.1固體無機酸型質子導體230

7.3.2鈣鈦礦型氧化物質子導體231

7.3.3其它材料233

7.3.4應用235

參考文獻237

第8章聚合物電解質

8.1引言244

8.2聚合物電解質的分類及其特點244

8.3聚合物電解質的結構及離子輸運機理247

8.3.1PEO基聚合物電解質的結構247

8.3.2聚合物電解質中離子的輸運機理249

8.4全固態聚合物電解質252

8.4.1PEO體繫252

8.4.2離子橡膠254

8.4.3其它基於E-O氧化的聚合物電解質254

8.5膠體電解質體繫256

8.5.1增塑型聚合物電解質256

8.5.2膠體聚合物電解質257

8.6聚合物電解質的應用260

8.6.1在鋰離子電池上的應用260

8.6.2在鋰空氣電池上的應用260

8.6.3在電致變色器件中的應用261

8.6.4在超級電容器中的應用262

8.6.5在其它領域中的應用262

參考文獻262

第9章嵌脫反應與鋰離子電池

9.1引言266

9.2嵌入脫出反應熱力學267

9.2.1吉布斯相律267

9.2.2鋰離子的嵌入脫出熱力學267

9.2.3點陣氣體模型269

9.2.4影響嵌入脫出反應的因素271

9.3嵌入脫出反應動力學275

9.3.1離子在材料中的遷移表征276

9.3.2材料中的離子自擴散277

9.3.3離子濃度對擴散的影響277

9.3.4化學擴散繫數的電化學測定方法280

9.4實用電極材料的嵌脫過程284

9.4.1石墨類電極材料284

9.4.2LiCoO2電極材料287

9.4電極材料290

9.4.4LiMn2O4電極材料294

9.4.5LiFePO4電極材料296

9.4.6Li4Ti5O12電極材料299

參考文獻302

第10章氧離子導體及其應用

10.1引言308

10.2氧離子導體結構及傳輸特性308

10.2.1螢石結構材料309

10.2.2氧缺陷鈣鈦礦結構氧化物314

10.2.3鉬酸鑭（La2Mo2O9）基氧化物320

10.2.4磷灰石結構固體電解質321

10.3氧離子導體的應用322

10.3.1固體氧化物燃料電池322

10.3.2致密陶瓷透氧膜反應器329

10.3.3氧傳感器333

參考文獻336

第11章鋰離子電池電極材料的理論模擬

11.1材料模擬計算的理論基礎343

11.2密度泛函理論344

11.2.1Kohn-Sham方程344

11.2.2局域密度近似和廣義梯度近似345

11.2.3Kohn-Sham方程的解法346

11.2.4總能量349

11.3經典分子動力學和Car-Parrinello方法349

11.4鋰離子電池電極材料電壓平臺的計算351

11.5鋰離子脫嵌過程中的相穩定性及結構演化353

11.6材料相變的理論描述355

11.7電極材料的穩定性分析357

11.8電極材料中的離子遷移360

11.9電極材料的結構預測方法362

11.9.1網絡搜索方法362

11.9.2用於晶體結構預測的自適應的遺傳算法363

11.9.3基於材料中“”的結構預測方法366

參考文獻366

第12章固態電極/電解質材料的表征技術

12.1電化學表征技術368

12.1.1循環伏安（CV）法368

12.1.2交流阻抗（AC）法370

12.1.3恆電流間歇滴定（GITT）法374

12.2光子衍射技術378

12.2.1X射線衍射技術378

12.2.2中子衍射技術383

12.3高分辨掃描電鏡及透射電鏡技術386

12.3.1高分辨掃描電鏡386

12.3.2高分辨率透射電鏡技術387

12.4熱分析396

12.4.1熱分析方法介紹396

12.4.2熱分析實驗條件選擇397

12.4.3熱分析方法在鋰離子電池體繫中的應用398

12.5微分電化學質譜401

12.5.1DEMS介紹401

12.5.2DEMS應用402

12.6固體核磁共振波譜技術406

12.6.1固體核磁共振介紹406

12.6.2固體核磁共振在鋰離子電池材料微觀結構分析中的應用408

12.6.3動力學研究412

12.6.4核磁共振成像（NMRI）技術416

12.7掃描微探針技術416

12.7.1掃描隧道顯微鏡(STM)416

12.7.2原子力顯微鏡(AFM)424

12.8原位紅外和拉曼光譜技術429

12.8.1電化學原位紅外光譜簡介429

12.8.2電化學原位拉曼光譜簡介430

12.8.3原位紅外和拉曼光譜技術在鋰離子電池中的應用431

參考文獻435

索引443

前言

固體電極/電解質材料是電化學科學與工程研究與應用的基本，認識這些固態電極/電解質材料的合成、物理化學特性及其所發生的基礎物理化學過程是深入開展相關電化學基礎研究與應用研究的重要前提條件。例如化學電源(亦稱電池，含原電池、蓄電池及燃料電池等）是電化學科學與工程研究的核心內容，它主要涉及電化學的能源儲存與轉換過程，不僅可以是一種大規模能源的提供裝置，同時也是易於攜帶的能源繫統，因此在人們日常生活與工作中得到大規模的應用。尤其是在移動信息繫統、綠色能源交通工具及其可再生能源利用（如太陽能與風能的調峰儲存利用）起到關鍵性的作用。然而高性能電池的發展，需要建立在堅實的基礎與應用基礎研究工作的基礎上。固態電化學學科是一門新興的學科，它主要是關注固體中電化學反應過程及其相關材料結構與性能的關繫的一門學科，涉及多個學科的基礎知識和研究方法，是一門典型的交叉學科。例如固態電化學就涉及材料固態物理、固態化學、材料科學與表面科學等多個學科的基礎理論知識和研究方法，與物理學中固態離子學有著許多類似與相通之處。本書主要介紹固態電化學所涉及物理、化學相關的基礎理論知識，實驗研究方法，體繫應用及其今後發展趨勢。全書共分為12章，第1章介紹固態電化學的發展歷史及其綜合性的參考文獻。第2章介紹固態電極/電解質材料合成方法（包括相關的實驗方法和技術）。第3章介紹固體材料分析的基礎知識，如晶體的對稱、結構與X射線分析表征的基本知識。第4章介紹與固態電化學密切相關的缺陷化學知識，包括點缺陷的基本原理（形成、分類及表示方法）、缺陷濃度的影響因素、缺陷的遷移和離子擴散、缺陷表征方法。第5章介紹固態電子結構（如能帶結構）與電子電導的理論基礎知識。第6章介紹固態離子輸運過程及其特性，主要介紹有關固態擴散的類型、特點及其機制，側重在概念的描述、分析及其實驗測量方法。第7章介紹與固態電化學應用密切相關的幾種無機類陽離子（Li ，Na ，H ）與超離子導體材料。第8章介紹聚合物電解質的基礎（如材料組成、結構、性質及其應用）等方面的知識。第9章介紹了離子嵌入脫出反應的基本原理和在鋰離子電池方面的應用，特別是鋰離子在過渡金屬化合物和碳材料中嵌入脫出的熱力學和動力學過程。第1章介紹高溫氧離子導體及其混合導體基礎與應用。第11章介紹鋰離子電池電極材料的物理和電化學性質的計算機模擬知識。第12章主要介紹在固態電化學研究中常用的一些電化學方法與物理表征技術，尤其近年發展較快的同步輻射吸收譜技術與核磁共振譜技術等。全書的分工如下：第1，6章由楊勇負責撰寫；第2章由李益孝、陳慧鑫負責撰寫；第3章由宓錦校負責撰寫；第4章由龔正良、朱昌寶負責撰寫；第5，11章由朱梓忠、吳順情負責撰寫；第7，1章由龔正良負責撰寫；第8章由路密負責撰寫；第9章由張忠如負責撰寫；第12章由楊勇組織撰寫，李劼、王嗣慧、吳曉彪、冀亞娟、林忞、陳慧鑫、鐘貴明、王大為、劉豪東等參與撰寫。楊勇負責全書的規劃、協調及大部分章節的修改統稿，其中施志聰、程琥、卞鋒菊、鄭時堯、吳玨、鄭碧珠、張建華等參與撰寫、修改或資料整理。本書能夠順利出版，得益於楊裕生院士、李永舫院士與南開大學陳軍教授對本書的大力推薦，感謝國家科學技術學術著作出版基金的資助，感謝化學工業出版社的支持以及相關工作人員的辛勤付出，筆者對此表示深深地致謝。借此機會，也深深感謝我的研究生導師林祖賡教授以及廈門大學電化學研究所的各位前輩老師與同事們對我的長期教導、培養與幫助，感謝許多前輩、朋友們在我教學科研的不同階段所給予的提攜、關懷、指點與幫助。感謝我課題組已經畢業的6餘名博士後、博士/碩士研究生及目前在學的2餘名研究生對課題組研究工作成果的貢獻與付出，因而使得我能夠在化學電源及其固態電化學學科開展廣泛的涉獵與探索。感謝家人對我在業餘時間專注於教學科研工作的支持與理解。本書部分素材取自我在廈門大學物理化學專業開設的“固態電化學導論”課程內容，同時，在過去3餘年裡所在課題組的研究工作得到國家自然科學基金委、科技部、總裝備部以及廈門大學的大力支持和慷慨相助，使得我們能夠對相關學科與科研領域有更為深刻的認識與見解，從而希望通過這本書的出版將這些粗淺的見解、積累與文獻總結與廣大讀者分享。由於固態電化學仍處於早期的發展階段，許多理論模型與實驗方法仍在不斷地發展與完善階段。盡管我們希望盡力為讀者呈現這一新興學科的基本概貌及其發展趨勢，但由於學識有限，加上高校的教學科研工作繁忙，常疲憊於不同角色的轉換中，書中難免有疏漏與不妥之處，還希望書籍出版後得到相關專家與讀者的批評指正。楊勇216.1

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